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南京市冬夏季HONO浓度水平及生成机制 被引量:1
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作者 张奕 曹芳 +4 位作者 范美益 项妍琨 李翰宇 薛永文 章炎麟 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第11期6286-6293,共8页
HONO即气态亚硝酸,对空气质量和气候有很大影响.分别于2021年12月(冬季)和2022年7月(夏季)在南京市江北新区开展气态亚硝酸(HONO)观测研究.利用HONO浓度观测数据,结合采样期间大气NO_(x)、O_(3)浓度以及HONO生成过程的反应速率等参数,... HONO即气态亚硝酸,对空气质量和气候有很大影响.分别于2021年12月(冬季)和2022年7月(夏季)在南京市江北新区开展气态亚硝酸(HONO)观测研究.利用HONO浓度观测数据,结合采样期间大气NO_(x)、O_(3)浓度以及HONO生成过程的反应速率等参数,对比分析了南京地区冬夏季HONO的浓度变化规律,定量研究了昼夜HONO的来源和生成机制,并对白天HONO的未知来源进行了探讨.结果表明:南京地区冬季ρ(HONO)平均值为(2.2±1.1)μg·m^(-3),是夏季浓度平均值[(0.72±0.45)μg·m^(-3)]的3.0倍.冬夏季HONO浓度均呈现显著的昼低夜高的日变化规律.根据不同HONO生成途径的反应速率,计算得出NO_(2)的非均相反应是南京地区夜间HONO生成的主要途径;对HONO白天的收支分析表明,HONO在白天存在着重要的未知源(P_(unknown)),在冬季和夏季对日间HONO浓度的贡献率分别为69%和47%,相关性分析结果显示P_(unknown)与白天NO_(2)的光照催化反应有关. 展开更多
关键词 气态亚硝酸(HONO) 生成机制 反应速率 非均相反应 光照催化反应
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利用次溴酸盐氧化结合盐酸羟胺还原法测定大气气溶胶样品铵态氮同位素 被引量:5
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作者 项妍琨 曹芳 +2 位作者 杨笑影 翟晓瑶 章炎麟 《应用生态学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1847-1853,共7页
硝酸铵、硫酸铵和硫酸氢铵等铵盐作为PM2.5中主要的二次无机气溶胶污染物,在灰霾形成过程中发挥了重要作用.关于其来源及转化过程的研究备受关注.本文在前人研究基础上,基于稳定同位素分析技术改进了样品进样量,增加了调节浸提液pH的步... 硝酸铵、硫酸铵和硫酸氢铵等铵盐作为PM2.5中主要的二次无机气溶胶污染物,在灰霾形成过程中发挥了重要作用.关于其来源及转化过程的研究备受关注.本文在前人研究基础上,基于稳定同位素分析技术改进了样品进样量,增加了调节浸提液pH的步骤,给出了一种能够快速、准确测量大气样品中铵态氮同位素的化学转化方法.即向含有0.25μg·mL-1铵态氮的4 mL大气气溶胶滤膜样品浸提液中加入碱性次溴酸盐溶液,使铵盐(NH4+)氧化为亚硝酸盐(NO2-);然后通过调节pH值,在pH<0.3的条件下,使用盐酸羟胺将亚硝酸盐(NO2-)还原为氧化亚氮气体(N2O),最终通过Precon-GasBench-IRMS系统的连用实现大气气溶胶样品中的铵态氮同位素的测定.该方法所需进样含量低,避免了剧毒易制爆试剂的使用,重复测试精确度可达到0.2‰(n=10).通过调节大气气溶胶滤膜样品浸提液的pH可提高还原效率(约100%).测量精确度和准确度满足了大气气溶胶中颗粒态铵的测定,有助于进一步开展大气铵盐的来源、化学转化过程、传输沉降等研究. 展开更多
关键词 化学转化法 铵态氮同位素比值 PM2.5 大气气溶胶
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长三角城郊冬夏PM_(2.5)中铵盐的形成过程及来源解析 被引量:1
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作者 项妍琨 曹芳 +2 位作者 张雯淇 范美益 章炎麟 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期6486-6494,共9页
气溶胶铵盐(p-NH+4)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_(2.5))中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物,在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NHx(p-NH_(4)^(+)和NH_(3))各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采... 气溶胶铵盐(p-NH+4)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_(2.5))中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物,在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NHx(p-NH_(4)^(+)和NH_(3))各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_(2.5)样品,测定总氮(TN)和p-NH_(4)^(+)的质量浓度及其δ^(15)N同位素比值,并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟,定量解析了PM_(2.5)中铵盐的生成过程和来源.结果表明,在冬夏两季SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)均为主要的水溶性离子,占比总和超过70%.PM_(2.5)、TN和p-NH_(4)^(+)质量浓度变化趋势一致,且冬季均是夏季的2~3倍.δ^(15)N-NH_(4)^(+)值在冬季和夏季均与浓度呈正比,然而冬季整体(-1.7‰±4.3‰)却比夏季整体(7.8‰±5.9‰)更低,这表明每个季节内δ^(15)N-NH_(4)^(+)值的变化是由于不同潜在来源的贡献率不同造成的,而冬夏两季δ^(15)N-NH_(4)^(+)值的差异则主要是由于铵-氨气粒分配时的氮同位素分馏导致的.SIAR溯源结果显示,非农业来源是东山地区p-NH_(4)^(+)主导来源,冬季贡献率为59%,夏季贡献率为69%,相较于农业来源挥发形成的NH3,化石燃料燃烧生成的NH3更易于在大气中生成气溶胶铵盐. 展开更多
关键词 PM_(2.5) 气溶胶铵盐 稳定同位素技术 δ^(15)N-NH_(4)^(+) 源解析
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2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化 被引量:11
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作者 谢添 曹芳 +12 位作者 章炎麟 林煜棋 范美益 宋文怀 鲍孟盈 项妍琨 赵祝钰 杨笑影 谢锋 张煜娴 俞浩然 张子金 邢佳莉 《环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第6期2858-2866,共9页
碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a(2014年12月17日至2020年1月5日)PM_(2.5)样品的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度.结... 碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a(2014年12月17日至2020年1月5日)PM_(2.5)样品的有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度.结果表明,ρ(OC)和ρ(EC)5a平均值分别为(10.2±5.3)μg·m^(-3)和(1.6±1.1)μg·m^(-3),其中OC占PM_(2.5)的31.1%,EC占PM_(2.5)的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen's斜率发现,OC和PM_(2.5)的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.0001,-0.79μg·(m^(3)·a)^(-1),-0.29%·a^(-1);PM_(2.5):P<0.0001,-4.59μg·(m^(3)·a)^(-1),-1.58%·a^(-1)].EC虽然整体上升,但显著性和变化幅度相对而言并不明显[P=0.02;0.05μg·(m^(3)·a)^(-1),0.02%·a^(-1)].从冬季的长期变化看,OC、EC都呈显著下降[OC:P<0.0001,-2.05μg·(m^(3)·a)-1,-0.74%·a^(-1);EC:P=0.001,-0.15μg·(m^(3)·a)^(-1),-0.05%·a^(-1)],且下降较总体更明显.OC和EC的相关性表明,冬季和夏季的来源较春季和秋季更复杂.根据OC/EC特征比值判断,2015~2019年燃煤源和生物质燃烧源的贡献有所下降,工业源与机动车排放源的影响日益显著,与此对应的是OC的明显下降和EC的轻微回升.OC/EC比值大于2.0,说明研究区域存在二次污染.进一步计算发现SOC变化与OC一致,呈显著下降[P<0.0001,-0.47μg·(m^(3)·a)^(-1),-0.17%·a^(-1)],均值为(5.0±3.5)μg·m^(-3),占OC的49.2%.以上变化说明南京市近年来对空气污染的防控治理效果明显,同时今后的治理可以针对VOCs的排放,以减轻二次污染. 展开更多
关键词 南京北郊 有机碳(OC) 元素碳(EC) 长期变化 二次有机碳(SOC)
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