基于组氨酸配合物的钯催化剂的制备及2-戊基蒽醌加氢性能

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作者 严华 杨晓野 +3 位作者 周俊宏 袁中山 李德伏 王树东 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期267-272,共6页

双氧水是一种重要的现代化工原料,其生产工艺的关键是蒽醌加氢催化剂。以组氨酸配位Pd(NO3)2为前驱体,采用浸渍法制备了不同焙烧温度处理的Pd-his/SiO_(2)-T(his表示组氨酸,T为焙烧温度)系列催化剂,并评价了其催化2-戊基蒽醌的加氢反应... 双氧水是一种重要的现代化工原料,其生产工艺的关键是蒽醌加氢催化剂。以组氨酸配位Pd(NO3)2为前驱体,采用浸渍法制备了不同焙烧温度处理的Pd-his/SiO_(2)-T(his表示组氨酸,T为焙烧温度)系列催化剂,并评价了其催化2-戊基蒽醌的加氢反应性能,其中Pd-his/SiO_(2)-500的活性最高。作为对比,直接以Pd(NO3)2为前驱体制备了Pd/SiO_(2)-500催化剂。通过多种表征技术充分研究了催化剂的性质,结果表明,随着焙烧温度的升高,Pd-his/SiO_(2)-T系列催化剂的钯分散度在300~400℃时下降,在400~600℃时基本保持不变,并且所含残留碳成分逐渐减少,Pd0成分的占比和电子云密度上升。Pd-his/SiO_(2)-500相比Pd/SiO_(2)-500催化剂有更高的钯分散度,纳米颗粒更小,而且Pd0组分的电子云密度较高。评价实验表明,Pd-his/SiO_(2)-500的蒽醌加氢反应的加氢效率达到12.8 g/L,选择性为99.67%,活性比Pd/SiO_(2)-500高1.13倍。 展开更多

关键词 蒽醌加氢 钯 组氨酸 焙烧温度 分散度

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具有特殊结构和电子性质的PdAu/Al_2O_3催化剂上蒽醌加氢反应性能（英文） 被引量：5

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作者 韩优 何志远 +2 位作者 管永川 李韡 张金利 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第4期729-737,共9页

通过改变Pd和Au的负载顺序合成了一系列具有不同结构和电子性质的Pd Au双金属催化剂,并用于蒽醌加氢反应.其中通过先负载Au后负载Pd的顺序制得的Pd/Au/Al2O3催化剂,其加氢效率可高达14.27 gL-1.X射线衍射、透射电子显微镜、H2程序升温... 通过改变Pd和Au的负载顺序合成了一系列具有不同结构和电子性质的Pd Au双金属催化剂,并用于蒽醌加氢反应.其中通过先负载Au后负载Pd的顺序制得的Pd/Au/Al2O3催化剂,其加氢效率可高达14.27 gL-1.X射线衍射、透射电子显微镜、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等分析表征结果显示,Pd/Au/Al2O3催化剂中分散在Au颗粒表面的Pd纳米颗粒具有独特的爆米花结构,其表面零价态的单质Pd含量最多,而这种表面零价态的单质Pd是蒽醌加氢反应中的关键活性组分.此外,Au的加入可有效抑制副反应的发生,减少降解产物的生成,从而大大提高了催化选择性. 展开更多

关键词 负载顺序 PD Au双金属 蒽醌加氢 降解产物

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添加ZrO2的Pd/Al2O3催化剂及其催化蒽醌加氢性能 被引量：12

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作者 王丰 徐贤伦 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第1期107-111,共5页

以四氯合钯(II)酸(H2PdCl4)为前体,活性氧化铝(Al2O3)为载体,硝酸锆(Zr(NO3)4)为添加组分,采用不同方式的分步浸渍法制备了添加ZrO2的Pd/Al2O3催化剂。考察了制备方法和反应条件对催化剂蒽醌加氢催化性能的影响,发现催化剂活性与制备方... 以四氯合钯(II)酸(H2PdCl4)为前体,活性氧化铝(Al2O3)为载体,硝酸锆(Zr(NO3)4)为添加组分,采用不同方式的分步浸渍法制备了添加ZrO2的Pd/Al2O3催化剂。考察了制备方法和反应条件对催化剂蒽醌加氢催化性能的影响,发现催化剂活性与制备方法有关。当对添加锆的载体进行适当焙烧,控制Pd负载量为0.3%,还原温度低于300℃时,催化剂的蒽醌加氢活性较高,与未添加ZrO2的催化剂相比提高了约20%。X射线衍射(XRD)、氮气物理吸附(BET)、透射电镜(TEM)、X光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等表征对催化剂物相结构、比表面积、表面形貌及组分间相互作用的分析表明,ZrO2的掺杂提高了载体Al2O3的高温稳定性,改善了催化剂中活性组分Pd与载体间的相互作用,促进了Pd在载体表面的分散,从而提高了催化活性。 展开更多

关键词 氧化锆 PD/AL2O3催化剂 蒽醌加氢

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新型蒽醌加氢催化剂的制备及加氢性能研究 被引量：7

4

作者 张建国 李德伏 +2 位作者 赵玉军 孔庆单 王树东 《工业催化》 CAS 2008年第2期62-65,共4页

在蒽醌法生产过氧化氢中,采用蝶形氧化铝载体,通过控制贵金属浸渍条件,制备出蛋壳分布的新型钯催化剂。催化剂贵金属负载量低,活性组分浸渍层薄,催化剂活性高及反应稳定性好。实验室和工业模式评价实验表明,制备的催化剂表现出良好的活... 在蒽醌法生产过氧化氢中,采用蝶形氧化铝载体,通过控制贵金属浸渍条件,制备出蛋壳分布的新型钯催化剂。催化剂贵金属负载量低,活性组分浸渍层薄,催化剂活性高及反应稳定性好。实验室和工业模式评价实验表明,制备的催化剂表现出良好的活性及稳定性,其时空产率为工业用催化剂的1.5倍以上。 展开更多

关键词 催化剂工程 过氧化氢 钯催化剂 蒽醌加氢

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载体对Ni基催化剂催化蒽醌加氢活性的影响 被引量：4

5

作者 米万良 苏庆泉 王亚权 《工业催化》 CAS 2008年第12期13-17,共5页

研究了载体对Ni基催化剂用于蒽醌法制备H2O2加氢活性的影响，同时对比了骨架镍的催化活性，考察Ni负载量对催化荆活性的影响。结果表明，负载在SiO2上的催化剂比负载在γ-Al2O3上的催化活性高，对于Ni／SiO2催化剂，Ni负载质量分数28．5... 研究了载体对Ni基催化剂用于蒽醌法制备H2O2加氢活性的影响，同时对比了骨架镍的催化活性，考察Ni负载量对催化荆活性的影响。结果表明，负载在SiO2上的催化剂比负载在γ-Al2O3上的催化活性高，对于Ni／SiO2催化剂，Ni负载质量分数28．57％～50％时，加氢活性较高，按单位质量纯Ni上H2O2产量计算，Ni／SiO2优于骨架镍催化剂，Ni负载量过高时，加氢活性降低。2-乙基蒽醌在Ni／SiO2催化剂上的加氢为结构敏感型反应，当Ni在SiO2的分散度达到约18％时，催化活性较佳。 展开更多

关键词 有机合成化学 NI基催化剂 二氧化硅 蒽醌加氢 载体 结构敏感反应

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新型蒽醌加氢催化剂的制备及性能研究 被引量：5

6

作者 梁维军 贺勇 《工业催化》 CAS 2014年第9期701-704,共4页

以蒽醌法生产过氧化氢,采用齿轮球形氧化铝载体,通过载体硅改性和负载活性组分Pd,制备新型固定床蒽醌加氢催化剂EK-CL。与目前工业使用的催化剂相比,新型蒽醌加氢催化剂具有最可几孔径大、活性组分浸渍层薄、堆积密度低以及活性组分含... 以蒽醌法生产过氧化氢,采用齿轮球形氧化铝载体,通过载体硅改性和负载活性组分Pd,制备新型固定床蒽醌加氢催化剂EK-CL。与目前工业使用的催化剂相比,新型蒽醌加氢催化剂具有最可几孔径大、活性组分浸渍层薄、堆积密度低以及活性组分含量低的优点。在小试和中试装置上考察催化剂的催化性能,结果表明,催化剂表现出较好的活性及较低的氢化塔压力降,具有良好的工业应用前景。 展开更多

关键词 催化剂工程 过氧化氢 蒽醌加氢催化剂 PD催化剂

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微球型蒽醌加氢钯催化剂的制备和性能 被引量：3

7

作者 潘智勇 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第3期478-485,共8页

以氯化钯为前驱体,活性氧化铝为载体,采用等体积浸渍法制备蒽醌加氢流化床Pd/Al 2O 3催化剂,系统考察了浸渍条件、焙烧条件、还原条件对催化剂表面性质和加氢性能的影响。结果表明,浸渍液pH值和焙烧温度是影响Pd分散度和催化剂活性的主... 以氯化钯为前驱体,活性氧化铝为载体,采用等体积浸渍法制备蒽醌加氢流化床Pd/Al 2O 3催化剂,系统考察了浸渍条件、焙烧条件、还原条件对催化剂表面性质和加氢性能的影响。结果表明,浸渍液pH值和焙烧温度是影响Pd分散度和催化剂活性的主要因素。优化的催化剂制备条件为:浸渍液pH值3.0~4.0,浸渍时间0.5 h,干燥温度120℃,干燥时间2 h,焙烧温度500℃,焙烧时间2 h,还原温度100℃,还原时间4 h。在催化剂质量分数0.27%、反应温度58℃,反应压力0.3 MPa条件下,催化蒽醌加氢反应15 min后,反应体系氢效可达10.3 g/L。 展开更多

关键词 微球型 蒽醌加氢 钯催化剂

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钯-氧化铝纤维催化剂在蒽醌加氢反应中的应用

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作者 王寰 李伟 +1 位作者 张明慧 陶克毅 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期135-136,共2页

考察了以两种不同形态氧化铝-工业氧化铝BA和氧化铝纤维Q4为载体的负载型钯催化剂在蒽醌加氢反应中的催化性能,并通过TEM,BET等方法对载体的形貌、比表面及孔径分布进行了表征.结果表明,由于Q4特殊的纤维状结构,使得载体具有更高的比表... 考察了以两种不同形态氧化铝-工业氧化铝BA和氧化铝纤维Q4为载体的负载型钯催化剂在蒽醌加氢反应中的催化性能,并通过TEM,BET等方法对载体的形貌、比表面及孔径分布进行了表征.结果表明,由于Q4特殊的纤维状结构,使得载体具有更高的比表面及适宜的织构性质,有利于实现活性组分钯在载体上的高分散和有效利用,从而相应催化剂显示出较高的蒽醌加氢活性. 展开更多

关键词 氧化铝纤维 钯 蒽醌加氢 过氧化氢

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2-乙基蒽醌加氢用高性能介孔Pd-Fe-Ba/γ-Al_2O_3催化剂的制备 被引量：4

9

作者 江燕 雷昊 +1 位作者 张春燕 蔡卫权 《化学与生物工程》 CAS 2016年第11期21-26,共6页

以廉价的偏铝酸钠为铝源、Pluronic三嵌段共聚物P123为结构调节剂,采用溶胶凝胶法并结合等体积浸渍法,制备了2-乙基蒽醌加氢用高性能介孔Pd-Fe-Ba/γ-Al2O3催化剂,结合TG、XRD、N2吸附-脱附和TEM、KMnO4溶液滴定等表征和测试手段,对有... 以廉价的偏铝酸钠为铝源、Pluronic三嵌段共聚物P123为结构调节剂,采用溶胶凝胶法并结合等体积浸渍法,制备了2-乙基蒽醌加氢用高性能介孔Pd-Fe-Ba/γ-Al2O3催化剂,结合TG、XRD、N2吸附-脱附和TEM、KMnO4溶液滴定等表征和测试手段,对有无添加P123、Fe-助剂和Ba-助剂时所制备典型催化剂样品的物相、微结构和催化性能进行了对比研究。结果表明,在载体前驱体制备阶段添加适量的P123有助于形成介孔结构并提高催化剂的活性;添加适量的Fe-助剂和Ba-助剂分别有利于提高催化剂的活性和稳定性,一定条件下所制得的介孔0.3%Pd-1.0%Fe-3.0%Ba/γ-Al2O3催化剂的氢化效率可以从反应90min时的4.4g·L^(-1)提高到240min时的9.6g·L^(-1),初步显示了其潜在的应用前景。 展开更多

关键词 2-乙基蒽醌加氢 双氧水 钯 氧化铝 助剂改性

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Si或P改性Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的水热稳定性和耐磨性及其催化戊基蒽醌加氢性能 被引量：5

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作者 邓明杨 张晓昕 宗保宁 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期1001-1009,共9页

采用等体积浸渍法向γ-Al_(2)O_(3)中引入Pd,Si或P元素,制备了系列2%Pd/X-Al_(2)O_(3)(X=Si或P)催化剂。采用XRD、NH_(3)-TPD、CO化学吸附、XRF、TEM、XPS等测试手段对催化剂进行表征,并评价了其催化戊基蒽醌加氢性能。结果表明,Si或P... 采用等体积浸渍法向γ-Al_(2)O_(3)中引入Pd,Si或P元素,制备了系列2%Pd/X-Al_(2)O_(3)(X=Si或P)催化剂。采用XRD、NH_(3)-TPD、CO化学吸附、XRF、TEM、XPS等测试手段对催化剂进行表征,并评价了其催化戊基蒽醌加氢性能。结果表明,Si或P的掺杂未改变原始γ-Al_(2)O_(3)载体的晶型结构,Si或P嫁接在γ-Al_(2)O_(3)表面,减少了其四面体和八面体空穴,形成了Al—O—Si或Al—O—P键,使催化剂的表面酸性有所降低,金属与载体的锚固作用减弱从而分散性降低,Pd^(2+)/Pd^(0)的摩尔比增大。水热实验结果表明,由于γ-Al_(2)O_(3)表面空穴的减少,改性催化剂的水热稳定性和耐磨性均显著提高。在蒽醌加氢反应实验中,改性后催化剂的蒽醌加氢效率达到了17~20 g/L,选择性提高到了94%,这可能是因为Pd^(2+)的比例增大使催化剂表面的缺电子吸附位增加,蒽醌分子更易活化,且催化剂表面强酸量的减少调节了蒽醌分子的吸附强度,从而加氢活性和选择性均有所提高。 展开更多

关键词 蒽醌加氢 PD催化剂 水热稳定性 非金属

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介孔碳负载型蒽醌加氢催化剂的制备及其加氢性能 被引量：1

11

作者 赵长艳 沈俭一 李明时 《精细石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第5期1-5,共5页

以经过酸处理的介孔碳(MC)为载体,采用浸渍法制备了Pd/MC催化剂。实验室模式评价表明,Pd/MC催化剂表现出良好的活性和选择性。以粉末状0.3%Pd/MC为催化剂,在工作液质量浓度130g/L、反应温度60℃、反应压力0.4MPa条件下,氢化效率达7g/L... 以经过酸处理的介孔碳(MC)为载体,采用浸渍法制备了Pd/MC催化剂。实验室模式评价表明,Pd/MC催化剂表现出良好的活性和选择性。以粉末状0.3%Pd/MC为催化剂,在工作液质量浓度130g/L、反应温度60℃、反应压力0.4MPa条件下,氢化效率达7g/L以上。 展开更多

关键词 双氧水 钯 介孔碳 蒽醌加氢

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Pd/Al-Al_(2)O_(3)催化剂用于蒽醌加氢制备过氧化氢 被引量：1

12

作者 袁琴琴 梁靖岳 +2 位作者 李韡 张金利 郭翠梨 《化学工业与工程》 CAS CSCD 北大核心 2023年第6期28-36,共9页

蒽醌加氢制备H_(2)O_(2)是一个具有重大工业价值的反应。采用分步浸渍法制备了一系列不同AlCl_(3)含量的Pd/xAl-Al_(2)O_(3)催化剂。基于N_(2)吸附脱附、XRD、TEM、NH_(3)-TPD和XPS对催化剂进行表征分析。AlCl_(3)质量分数为1%的Pd/1.0A... 蒽醌加氢制备H_(2)O_(2)是一个具有重大工业价值的反应。采用分步浸渍法制备了一系列不同AlCl_(3)含量的Pd/xAl-Al_(2)O_(3)催化剂。基于N_(2)吸附脱附、XRD、TEM、NH_(3)-TPD和XPS对催化剂进行表征分析。AlCl_(3)质量分数为1%的Pd/1.0Al-Al_(2)O_(3)催化剂对蒽醌加氢反应具有较高的加氢效率(8.3 g·L^(-1))和选择性(99.5%),明显优于对照Pd/Al_(2)O_(3)催化剂(5.2 g·L^(-1),97.2%)。表征结果表明AlCl_(3)改性的催化剂具有丰富的表面弱酸,为蒽醌分子提供了较多的吸附位点。同时,AlCl_(3)的引入可以改善催化剂的分散度,增加了金属颗粒与载体的相互作用,从而抑制了金属颗粒团聚和流失。 展开更多

关键词 蒽醌加氢 H_(2)O_(2) Pd/Al_(2)O_(3) 氯化铝 弱酸

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浆态床蒽醌加氢反应器模拟 被引量：1

13

作者 于悦 程义 +3 位作者 周俊超 王丽军 成有为 李希 《化学反应工程与工艺》 CAS 2022年第3期225-234,共10页

基于浆态床二维轴对称流体力学模型,结合蒽醌加氢反应动力学、物质输送与扩散方程和热量传递模型,构建了浆态床蒽醌加氢反应器数学模型,获得了浆态床内气液固三相流场分布、组分浓度分布、温度分布及停留时间分布等关键信息。模拟结果表... 基于浆态床二维轴对称流体力学模型,结合蒽醌加氢反应动力学、物质输送与扩散方程和热量传递模型,构建了浆态床蒽醌加氢反应器数学模型,获得了浆态床内气液固三相流场分布、组分浓度分布、温度分布及停留时间分布等关键信息。模拟结果表明:浆态床内物料呈现中心向上而壁面向下的循环流动特征,流体返混强烈,液体的返混状态接近于全混流,气体返混状态近似为两级等体积全混流;反应物浓度或催化剂含量表现为底部高而顶部低的分布规律,浆态床底部的反应更为强烈,气液传质特性对于蒽醌加氢反应有较大影响;受进料影响,温度分布为底部低而顶部略高,通过夹套换热,全塔温差控制在5 K以内。反应器模型的模拟结果与工业数据符合较好,可应用于工业装置的设计及优化。 展开更多

关键词 浆态床 蒽醌加氢 反应器模型 数学模拟

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新型蒽醌加氢催化剂的研制和工业应用 被引量：1

14

作者 王旭暾 蔡志伟 +1 位作者 李志辉 胡元旭 《大氮肥》 CAS 2009年第2期97-100,共4页

高活性、高选择性催化剂是解决蒽醌法生产过氧化氢过程中瓶颈问题的根本途径。研制的新型钯催化剂,活性组分浸渍层薄,催化剂活性高及反应稳定性好,实验室模式评价实验和工业应用表明,研制的新型催化剂表现出良好的活性及选择性,其时空... 高活性、高选择性催化剂是解决蒽醌法生产过氧化氢过程中瓶颈问题的根本途径。研制的新型钯催化剂,活性组分浸渍层薄,催化剂活性高及反应稳定性好,实验室模式评价实验和工业应用表明,研制的新型催化剂表现出良好的活性及选择性,其时空产率超过目前工业用的催化剂。 展开更多

关键词 过氧化氢 钯催化剂 蒽醌加氢

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喷雾分散-油柱成型法制备微球形氧化铝及其蒽醌加氢性能 被引量：3

15

作者 张毅 张伟 +3 位作者 苗成林 贺宇飞 冯拥军 李殿卿 《工业催化》 CAS 2018年第9期16-22,共7页

以铝溶胶为原料,采用喷雾分散-油柱成型法制备系列微球形氧化铝载体,考察焙烧温度对载体结构的影响。结果表明,采用该方法制备的微球形氧化铝具有球形度高、表面光滑和抗磨损性能高的特点。以(45～75)μm微球形氧化铝颗粒为载体,制备负... 以铝溶胶为原料,采用喷雾分散-油柱成型法制备系列微球形氧化铝载体,考察焙烧温度对载体结构的影响。结果表明,采用该方法制备的微球形氧化铝具有球形度高、表面光滑和抗磨损性能高的特点。以(45～75)μm微球形氧化铝颗粒为载体,制备负载型Pd催化剂,并应用于流化床蒽醌加氢反应,催化剂评价结果表明,催化剂氢化效率11.8 g·L^(-1),选择性大于97.5%,过氧化氢生产能力比工业用催化剂提高近6倍。 展开更多

关键词 催化剂工程 喷雾分散-油柱成型 微球形氧化铝 流化床 蒽醌加氢

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微球形SiO2-Al2O3制备及其流化床蒽醌加氢性能研究 被引量：2

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作者 张毅 张伟 +3 位作者 杨甜星 贺宇飞 冯拥军 李殿卿 《工业催化》 CAS 2019年第6期36-42,共7页

采用喷雾分散-油柱成型制备方法,以硅溶胶为硅源,制备不同含量SiO2掺杂改性的微球形氧化铝载体,研究SiO2含量对氧化铝载体结构及以其为载体的负载型催化剂性能的影响。研究表明,通过掺杂SiO2有效改善了氧化铝微球的热稳定性,且氧化铝载... 采用喷雾分散-油柱成型制备方法,以硅溶胶为硅源,制备不同含量SiO2掺杂改性的微球形氧化铝载体,研究SiO2含量对氧化铝载体结构及以其为载体的负载型催化剂性能的影响。研究表明,通过掺杂SiO2有效改善了氧化铝微球的热稳定性,且氧化铝载体的孔容、比表面积及酸中心数量均随SiO2含量的增加而增加,孔径随SiO2含量的增加而减小。Pd/SiO2-Al2O3催化剂结构表征及流化床蒽醌加氢性能评价结果表明,掺杂SiO2质量分数6%时,Pd/SiO2-Al2O3催化剂氢化效率大于12.5g·L^-1,选择性大于98.3%。 展开更多

关键词 催化剂工程 喷雾分散-油柱成型法 微球形SiO2-Al2O3 分散度 流化床蒽醌加氢

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SiO_(2)包覆膜对介孔Pd/SiO_(2)催化蒽醌加氢制备双氧水的作用

17

作者 李大卫 王树东 +1 位作者 苏宏久 严华 《材料导报》 CSCD 北大核心 2023年第24期244-248,共5页

本工作以2-戊基蒽醌生产过氧化氢的反应过程为研究背景,使用平均孔径为12 nm的介孔球形氧化硅载体,利用强静电吸附(SEA)法制备了Pd/SiO_(2)催化剂,并使用四乙氧基硅烷包覆催化剂所负载的Pd颗粒,制备出用于蒽醌加氢的Pd@SiO_(2)/SiO_(2)... 本工作以2-戊基蒽醌生产过氧化氢的反应过程为研究背景,使用平均孔径为12 nm的介孔球形氧化硅载体,利用强静电吸附(SEA)法制备了Pd/SiO_(2)催化剂,并使用四乙氧基硅烷包覆催化剂所负载的Pd颗粒,制备出用于蒽醌加氢的Pd@SiO_(2)/SiO_(2)球形颗粒催化剂。相较于未经包覆修饰的Pd/SiO_(2)球形催化剂,Pd@SiO_(2)/SiO_(2)催化剂表现出较高的100%选择性,以及高加氢活性,时空产率高出16.4%;同时,利用物理吸附(BET)、粉末X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、H_(2)-TPR、XPS等手段对所制备的Pd@SiO_(2)/SiO_(2)及Pd/SiO_(2)催化剂进行表征,可观察到经包覆后,Pd颗粒表面有0.1 nm左右的SiO_(2)膜,催化剂的比表面积和孔容相较于载体有所增加,而孔径则减小;H_(2)-TPR及XPS表征结果则显示,在Pd@SiO_(2)/SiO_(2)上,由于SiO_(2)薄膜的包覆作用,Pd@SiO_(2)/SiO_(2)的Pd~0物种的结合能更高,Pd颗粒与载体间的相互作用更强;上述制备方法均使得Pd@SiO_(2)/SiO_(2)催化剂表现出较高的选择性及活性。 展开更多

关键词 介孔氧化硅材料 双氧水 蒽醌加氢 钯贵金属催化 氧化硅包覆 高选择性 高活性

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蒽醌加氢制双氧水催化剂宏观/微观耦合表征技术 被引量：1

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作者 王丽华 杨卫亚 +4 位作者 凌凤香 沈智奇 王少军 刘全杰 贾黎明 《当代化工》 CAS 2020年第10期2158-2162,共5页

采用光学显微镜、电子探针、透射电子显微镜及扫描电子显微镜等手段对蒽醌加氢制双氧水Pd/Al2O3催化剂的核壳厚度、金属宏观分布、粒径及粒径分布、金属分散度、催化活性中心等物化性质进行系统的表征,形成了宏观/微观耦合表征技术,实... 采用光学显微镜、电子探针、透射电子显微镜及扫描电子显微镜等手段对蒽醌加氢制双氧水Pd/Al2O3催化剂的核壳厚度、金属宏观分布、粒径及粒径分布、金属分散度、催化活性中心等物化性质进行系统的表征,形成了宏观/微观耦合表征技术,实现了对催化剂多角度的系统表征。采用预还原手段增强催化剂壳层与载体吸光度差异,使用光学显微镜精确测定催化剂的壳层厚度。通过超薄切片与TEM/HAADF像联用表征Pd/Al2O3贵金属的分散性质,并建立了4种定量化指标。以高分辨TEM来确定贵金属颗粒的晶面特性。采用SEM背散射电子像发现活性金属在载体上还分散有几十甚至上百纳米的大尺寸粒径Pd粒子。所提出的催化剂宏观/微观耦合表征技术可在新型高性能催化剂的研发中起到重要的支撑作用。 展开更多

关键词 蒽醌加氢 贵金属催化剂 活性中心 透射电镜 扫描电镜 高角环形暗场像

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基于密度泛函理论的2-乙基蒽醌在Pd催化剂上的加氢机理 被引量：2

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作者 叶蔚甄 任强 +1 位作者 曲亚坤 王春璐 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期501-509,共9页

采用密度泛函理论方法研究了2-乙基蒽醌(eAQ)和H_(2)分子在Pd(111)催化剂上的吸附行为。结果表明,eAQ平行吸附在Pd(111)表面,金属Pd转移了部分电子给eAQ;H_(2)分子在Pd(111)面上发生了解离吸附,且解离能垒较低,表明金属Pd具有较强的H_(2... 采用密度泛函理论方法研究了2-乙基蒽醌(eAQ)和H_(2)分子在Pd(111)催化剂上的吸附行为。结果表明,eAQ平行吸附在Pd(111)表面,金属Pd转移了部分电子给eAQ;H_(2)分子在Pd(111)面上发生了解离吸附,且解离能垒较低,表明金属Pd具有较强的H_(2)催化解离能力。在此基础上,根据eAQ的Fukui(0)指数和前线轨道等电子结构性质分析,研究了eAQ加氢机理,提出了eAQ加氢生成2-乙基蒽氢醌(eAQH_(2))的2条可能的反应路径,路径1是H自由基先进攻离乙基近的羰基O原子,路径2是H自由基先进攻离乙基远的羰基O原子。研究发现,Pd催化剂催化蒽醌加氢选择性较高的原因,一是与eAQ自身电子结构性质相关,二是生成副产物的反应能垒远高于主反应。 展开更多

关键词 PD催化剂 2-乙基蒽醌 吸附 前线轨道 蒽醌加氢机理 密度泛函理论 反应能垒

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Mn修饰Al_2O_3载体负载Pd催化剂及其蒽醌加氢催化性能 被引量：2

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作者 王丰 王吉德 徐贤伦 《化学通报》 CSCD 北大核心 2014年第5期441-445,共5页

以活性氧化铝(γ-Al2O3)为载体,分别以Mn(NO3)2溶液和酸性氯化钯(PdCl2)溶液为修饰组分和活性组分前体,采用分步浸渍法制备了Mn修饰Al2O3载体负载钯催化剂。将催化剂应用于蒽醌加氢反应,考察了催化剂制备方法、活性组分负载量和催化剂... 以活性氧化铝(γ-Al2O3)为载体,分别以Mn(NO3)2溶液和酸性氯化钯(PdCl2)溶液为修饰组分和活性组分前体,采用分步浸渍法制备了Mn修饰Al2O3载体负载钯催化剂。将催化剂应用于蒽醌加氢反应,考察了催化剂制备方法、活性组分负载量和催化剂还原温度对反应效果的影响。用XRD、BET、XPS和TPR对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂活性受到制备方法的影响,在对Mn修饰Al2O3载体进行焙烧,Pd负载量0.2(wt)%、还原温度300℃的条件下,催化剂蒽醌加氢活性较高,较未修饰的催化剂提高了约16%。催化剂中Mn以MnO的形式存在,影响了γ-Al2O3的组织结构,使载体与活性组分之间的作用力增强,活性组分Pd高度分散在催化剂表面,从而提高了催化剂的活性。 展开更多

关键词 催化剂 锰 AL2O3 载体 PD 蒽醌加氢

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