铈基催化剂在挥发性有机物催化燃烧治理中的研究进展 被引量：10

1

作者 张迎 朱文杰 +3 位作者 富特 李英豪 罗永明 陆继长 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期58-70,共13页

铈基催化剂由于其特殊的氧化还原性能在催化反应中得到了广泛应用,在非均相催化反应中其表面性质尤为重要.二氧化铈晶格中的氧缺陷对表面催化反应起着非常重要的作用,而二氧化铈可以有效调节催化剂表面酸碱性,修饰催化活性中心的结构,... 铈基催化剂由于其特殊的氧化还原性能在催化反应中得到了广泛应用,在非均相催化反应中其表面性质尤为重要.二氧化铈晶格中的氧缺陷对表面催化反应起着非常重要的作用,而二氧化铈可以有效调节催化剂表面酸碱性,修饰催化活性中心的结构,提高催化剂的储放氧能力,增强其结构稳定性和提高活性组分的分散度等.我们分别从二氧化铈催化剂的制备方法、催化剂活性位点和种类、氧缺陷性质及与催化性能之间的构效关系、纯二氧化铈及作为载体的二氧化铈基催化材料催化燃烧挥发性有机物等方面综述了二氧化铈基催化剂的最新研究进展.最后提出了二氧化铈基催化剂在挥发性有机物治理应用中的建议与展望. 展开更多

关键词 二氧化铈 氧缺陷 铈基催化剂 催化性能 催化剂载体 挥发性有机物 结构及形貌

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CoFe_(2)O_(4)的制备及其活化过一硫酸盐降解磺胺甲噁唑 被引量：9

2

作者 李英豪 郑向前 +3 位作者 高晓亚 朱文杰 罗永明 陆继长 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第5期1020-1027,共8页

以六水合硝酸钴和七水合硫酸亚铁为原料,采用共沉淀法在不同煅烧温度下成功合成了一系列铁酸钴材料(CoFe_(2)O_(4)-X,X代表煅烧温度,分别为450、550和650℃)。通过SEM、XRD、BET、XPS对其结构进行了表征,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)... 以六水合硝酸钴和七水合硫酸亚铁为原料,采用共沉淀法在不同煅烧温度下成功合成了一系列铁酸钴材料(CoFe_(2)O_(4)-X,X代表煅烧温度,分别为450、550和650℃)。通过SEM、XRD、BET、XPS对其结构进行了表征,并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)降解磺胺甲唑(SMX)。考察了催化剂投加量、PMS用量、pH、无机阴离子种类和反应温度对降解SMX性能的影响。结果表明,CoFe_(2)O_(4)-550具有最佳的催化性能,在最佳反应条件(SMX初始质量浓度为10 mg/L,CoFe_(2)O_(4)-550投加量为0.3 g/L,PMS质量浓度为1.5 g/L)下,20 min内,SMX的降解率可达95%,且总有机碳(TOC)降解率可达80%。同时,CoFe_(2)O_(4)-550/PMS反应体系具有较广的pH适用范围(p H=5~9)。CoFe_(2)O_(4)-550催化剂可磁性回收,经3次使用后,其对SMX的降解率仍能达到83%,表明CoFe_(2)O_(4)-550具有良好的稳定性和重复使用性。在该降解反应过程中产生了大量的SO_(4)^(-)·和·OH,并提出了相应的催化降解机理。 展开更多

关键词 铁酸钴 过一硫酸盐 磺胺甲唑 降解 催化 水处理技术

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叔十二烷基硫醇合成进展及展望 被引量：3

3

作者 朱松山 陆继长 +3 位作者 王云珠 邓维华 何素芳 罗永明 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第7期2090-2095,共6页

从原料、催化剂类型和生产工艺出发,综述了近几十年来叔十二烷基硫醇的国内外研究进展,特别对合成叔十二烷基硫醇过程中所涉及到的原料的影响、催化剂的优缺点和生产工艺进行了详细的对比分析,同时该文结合国内叔十二烷基硫醇以及上游... 从原料、催化剂类型和生产工艺出发,综述了近几十年来叔十二烷基硫醇的国内外研究进展,特别对合成叔十二烷基硫醇过程中所涉及到的原料的影响、催化剂的优缺点和生产工艺进行了详细的对比分析,同时该文结合国内叔十二烷基硫醇以及上游原料十二烯烃的发展现状,对如何实现叔十二烷基硫醇国产化提出建议和展望。 展开更多

关键词 十二烯烃 叔十二烷基硫醇 酸催化剂 反应机理

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不同形貌TiO_(2)的制备及其催化降解环境污染物的研究进展 被引量：1

4

作者 张文君 陆继长 +3 位作者 赵雨桐 曹小华 田睿 罗永明 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第10期70-75,共6页

随着化工、能源、环境等行业的发展,纳米催化剂受到越来越多的关注。尤其纳米TiO_(2)因具有优异的环境相容性、稳定的理化性质而被广泛应用于各行业,成为目前最具前景的“绿色”催化剂。该催化剂有颗粒状、棒状、片状、球状等多种形貌,... 随着化工、能源、环境等行业的发展,纳米催化剂受到越来越多的关注。尤其纳米TiO_(2)因具有优异的环境相容性、稳定的理化性质而被广泛应用于各行业,成为目前最具前景的“绿色”催化剂。该催化剂有颗粒状、棒状、片状、球状等多种形貌,其暴露晶面、活性位点数量受形貌的影响,继而影响其催化效率。综述不同形貌TiO_(2)的合成方法及影响因素,总结其在催化降解有机污染物及脱除烟气中NO_(x)的应用,发现中空结构的TiO_(2)纳米管无论是作为活性中心还是为载体,在去除环境污染物的过程中都表现出较好的催化性能,最后展望了未来纳米TiO_(2)在脱除挥发性含硫有机污染物中的应用及其形貌影响催化性能的机理研究。 展开更多

关键词 形貌 合成方法 调控 有机污染物 NO_(x)

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可控合成金属纳米粒子及其在大气污染防治领域的应用进展 被引量：1

5

作者 田睿 陆继长 +3 位作者 赵雨桐 曹小华 张文君 罗永明 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2450-2461,共12页

近年来,由于更严格的环境标准和工业需求,催化技术得到突飞猛进的发展。金属纳米粒子由于其独特的性质,如高表面能、等离子体激发、量子限制效应等,成为环境、电子、材料等科学领域的关键元件。随着金属纳米颗粒尺寸的减小和分散性的提... 近年来,由于更严格的环境标准和工业需求,催化技术得到突飞猛进的发展。金属纳米粒子由于其独特的性质,如高表面能、等离子体激发、量子限制效应等,成为环境、电子、材料等科学领域的关键元件。随着金属纳米颗粒尺寸的减小和分散性的提高,活性中心的结构缺陷逐渐凸显,同时产生的尺寸效应极大的改善了催化反应活性和选择性。因此,为了充分利用纳米催化剂的优势,本文结合调控金属粒径大小的研究现状,依据不同的合成原理,重点介绍了反胶束法、物理气相沉积法、化学气相沉积法、喷雾热解法和光刻法的原理和特点及其他调控方法,总结了纳米颗粒尺寸大小在大气污染防治领域的典型应用,并展望了金属纳米粒子的发展趋势和应用前景,为高性能催化剂的设计和制备提供参考. 展开更多

关键词 金属 纳米催化剂 合成方法 颗粒尺寸 应用

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锰氧化物中氧空位的构建及其催化氧化苯系物作用机制研究进展 被引量：1

6

作者 廖伟 陆继长 +3 位作者 张迎 刘江平 罗永明 朱文杰 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第5期467-479,共13页

作为一种过渡金属氧化物,锰氧化物以其多晶型、储/释氧能力强、蕴含丰富氧物种、结构缺陷可控等优点被广泛应用于苯系物的热催化氧化.其中,具有众多特性的氧空位能有效促进苯系物的完全催化氧化,因而成为各界研究的焦点.我们综述了常见... 作为一种过渡金属氧化物,锰氧化物以其多晶型、储/释氧能力强、蕴含丰富氧物种、结构缺陷可控等优点被广泛应用于苯系物的热催化氧化.其中,具有众多特性的氧空位能有效促进苯系物的完全催化氧化,因而成为各界研究的焦点.我们综述了常见的氧空位构建方法及表征技术,并总结了在苯系物催化氧化过程中,锰氧化物中氧空位的几种重要作用机制对催化活性和抗水性能的积极影响.最后对氧空位构建新方法、形成机理、具体过程及其在锰氧化物热催化氧化苯系物领域中的应用进行了总结和展望. 展开更多

关键词 锰氧化物 氧空位构建 苯系物 吸附及活化 晶格氧迁移 价态转变

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甲硫醇催化分解的典型活性中心研究进展 被引量：1

7

作者 曹小华 罗永明 +3 位作者 赵雨桐 田睿 张文君 陆继长 《能源环境保护》 2022年第1期1-10,共10页

本文介绍了催化分解法去除含硫挥发性有机物甲硫醇的研究现状,分析了活性中心及反应/失活机理。基于XPS、H_(2)-TPR等系列表征技术手段,认为活性氧、氧化还原位点和酸碱位点为催化分解甲硫醇的主要活性中心。为解决催化剂中毒问题,建议... 本文介绍了催化分解法去除含硫挥发性有机物甲硫醇的研究现状,分析了活性中心及反应/失活机理。基于XPS、H_(2)-TPR等系列表征技术手段,认为活性氧、氧化还原位点和酸碱位点为催化分解甲硫醇的主要活性中心。为解决催化剂中毒问题,建议将催化剂硫中毒转化为碳中毒问题,通过添加不同金属助剂和替换载体来调控活性中心。 展开更多

关键词 甲硫醇 催化分解 活性中心 失活机理 调控方式

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硫化氢资源化合成乙硫醇研究进展 被引量：2

8

作者 冯斯佑 陆继长 +3 位作者 方健 李雨贝 贺碧晖 罗永明 《能源环境保护》 2021年第5期1-6,15,共7页

作为重要的有机化工中间体,乙硫醇广泛应用于医药、工业、农业等领域。针对乙烯-硫化氢催化加成合成乙硫醇的固体酸催化剂,探讨了性质、改性方式及其乙烯硫化反应机制。分析认为:酸性位点是乙烯硫化合成乙硫醇的活性中心,强酸位和弱酸... 作为重要的有机化工中间体,乙硫醇广泛应用于医药、工业、农业等领域。针对乙烯-硫化氢催化加成合成乙硫醇的固体酸催化剂,探讨了性质、改性方式及其乙烯硫化反应机制。分析认为:酸性位点是乙烯硫化合成乙硫醇的活性中心,强酸位和弱酸位浓度的平衡则决定着固体酸催化剂的稳定性;对于改性氧化铝和金属硫化物催化剂,改性金属与载体间的相互作用是影响反应活性的重要因素。 展开更多

关键词 烯烃 硫化氢 分子筛 氧化铝

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铁酸钴材料的制备及其在环境领域中的应用研究进展

9

作者 李英豪 陆继长 +2 位作者 朱松山 张迎 罗永明 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期27-31,共5页

首先对铁酸钴材料的制备方法及复合材料的制备进行了综述,并对比分析了不同制备方法的优缺点;其次,归纳总结了铁酸钴材料在催化、吸附、电化学领域的应用;最后,针对当前研究存在的问题进行了总结,并对未来研究方向提出了展望。

关键词 铁酸钴 制备 复合材料 催化 吸附

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2H-MoS_(2)定向调控生成1T-MoS_(2)及应用

10

作者 方健 许志志 +3 位作者 李雨贝 冯斯佑 罗永明 陆继长 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期1339-1351,共13页

MoS_(2)因其独特的二维“三明治”层状结构在电学、能源和催化等领域备受关注。由于S、Mo原子配位模式的不同,MoS_(2)主要以1T-MoS_(2)和2H-MoS_(2)两种形式存在。通常,1T-MoS_(2)拥有更大的层间距和更多的催化活性位点,在许多领域都表... MoS_(2)因其独特的二维“三明治”层状结构在电学、能源和催化等领域备受关注。由于S、Mo原子配位模式的不同,MoS_(2)主要以1T-MoS_(2)和2H-MoS_(2)两种形式存在。通常,1T-MoS_(2)拥有更大的层间距和更多的催化活性位点,在许多领域都表现出了比2H-MoS_(2)更优异的性能。通过控制2H-MoS_(2)中S平面的横向位移和Mo 3d轨道电子填充状态,可以定向调控2H-MoS_(2)生成1T-MoS_(2)。综述了2H-MoS_(2)定向调控制备1T-Mo S_(2)的研究进展;对影响调控过程的主要因素及相应的调控方法和机理进行了详细阐述;同时总结了1T-MoS_(2)在析氢、电池、光和热催化领域的应用;此外,还对1T-MoS_(2)在未来的实际应用前景进行了展望。 展开更多

关键词 2H-MoS_(2) 相变 定向合成 1T-MoS_(2)

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前驱体调控铬系催化剂活性位点并用于丙烷非氧化脱氢研究

11

作者 张哲玮 杨双 +3 位作者 黄子君 何德东 罗永明 陆继长 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第3期125-129,共5页

针对目前丙烷非氧化脱氢中铬系催化剂活性位点存在的问题,通过调控不同铬基前驱体负载在MCM-41上来建立活性位点与催化性能之间的构效关系。利用XPS、H_(2)-TPR、XRD、UV、H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的价态、活性物种的存在形式等进... 针对目前丙烷非氧化脱氢中铬系催化剂活性位点存在的问题,通过调控不同铬基前驱体负载在MCM-41上来建立活性位点与催化性能之间的构效关系。利用XPS、H_(2)-TPR、XRD、UV、H_(2)-TPR等表征手段对催化剂的价态、活性物种的存在形式等进行表征。结果表明,制备的3种铬基催化剂都有单体的Cr(Ⅵ)、聚合的Cr(Ⅵ)以及块状的Cr_(2)O_(3)。Cr/MCM-41(H8CrN_(2)O_(4))产生更多Cr(Ⅵ);催化剂所形成的单体的Cr(Ⅵ)促进活性的提升;与之相反,聚合的Cr(Ⅵ)和块状的Cr_(2)O_(3)阻碍催化剂的性能。单体的Cr(Ⅵ)在遇到丙烷迅速被还原成配位不饱和的Cr^(3+)、Cr^(2+),进一步说明单体的Cr(Ⅵ)是铬系催化剂应用于丙烷非氧化脱氢的活性位点的前体。 展开更多

关键词 丙烷 丙烯 Cr/MCM-41 活性位点

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以硫化氢为硫源资源化合成丁硫醇研究进展

12

作者 李雨贝 陆继长 +3 位作者 方健 冯斯佑 贺碧晖 罗永明 《能源环境保护》 2022年第2期22-28,共7页

基于以硫化氢为硫源合成丁硫醇的国内外文献,论述了各类方法的特点,重点分析了烯烃硫化法,探讨了路易斯酸催化剂、分子筛催化剂、离子交换树脂催化剂、过渡金属盐改性铝基催化剂的催化行为。分析认为:过渡金属盐改性铝基催化剂由于载体... 基于以硫化氢为硫源合成丁硫醇的国内外文献,论述了各类方法的特点,重点分析了烯烃硫化法,探讨了路易斯酸催化剂、分子筛催化剂、离子交换树脂催化剂、过渡金属盐改性铝基催化剂的催化行为。分析认为:过渡金属盐改性铝基催化剂由于载体与活性金属之间具有较强的相互作用,能使处于亚稳状态的活性物相趋于稳定并拥有较高的催化活性;为去除恶臭气体硫化氢并实现一定的经济效益,硫源可采用还原性烟气中的硫化氢,碳源可采用石油催化裂化、甲醇制烯烃等工艺过程中产生的低碳烯烃。 展开更多

关键词 丁硫醇 硫化氢 资源化利用 催化剂

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氧化黄铁矿活化过二硫酸盐降解卡马西平 被引量：1

13

作者 翟锦丽 晏佳丽 +1 位作者 罗永明 高晓亚 《环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期101-112,共12页

黄铁矿(FeS_(2))作为一种低成本、含量丰富的天然半导体材料,被广泛用于环境污染物的催化降解.然而,黄铁矿在自然环境中极易发生氧化(氧化黄铁矿),目前关于氧化黄铁矿催化降解有机污染物活性尚不清楚.因此,以氧化黄铁矿为催化剂,卡马西... 黄铁矿(FeS_(2))作为一种低成本、含量丰富的天然半导体材料,被广泛用于环境污染物的催化降解.然而,黄铁矿在自然环境中极易发生氧化(氧化黄铁矿),目前关于氧化黄铁矿催化降解有机污染物活性尚不清楚.因此,以氧化黄铁矿为催化剂,卡马西平(CBZ)为目标污染物,过二硫酸盐(PDS)为氧化剂,进行氧化黄铁矿激活PDS降解CBZ的研究.实验结果表明,在氧化黄铁矿/PDS体系中,30 min内CBZ完全降解.此外,系统地探究了催化剂剂量、PDS浓度、不同pH和共存离子对CBZ降解效率的影响.通过测量溶液中浸出的铁离子和加入螯合剂证明氧化黄铁矿中溶解的Fe^(2+)和表面结合Fe^(2+)(≡Fe^(2+))均可激活PDS促进CBZ降解.淬灭实验表明氧化黄铁矿/PDS体系中产生的活性物种为SO_(4)·^(-)、HO·、O_(2)·^(-)和1O_(2),且SO_(4)·^(-)和1O_(2)在降解CBZ中起主导作用.通过循环实验与氧化黄铁矿表征相结合,证实氧化黄铁矿良好的可重复使用性.最后,阐明了黄铁矿/PDS体系中均相反应和非均相反应协同高效降解CBZ的机理.研究结果为利用天然黄铁矿去除水体新兴有机污染物提供了新的见解. 展开更多

关键词 氧化黄铁矿 卡马西平 过二硫酸盐 活性物种

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CeO_(2)中氧空位形成、表征及其作用机制研究进展 被引量：14

14

作者 张迎 朱文杰 +3 位作者 张黎明 高晓亚 罗永明 陆继长 《中国稀土学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第1期14-23,I0001,共11页

Ce是一种用途十分广泛的稀土金属,其丰度也是稀土元素中最高的。其金属氧化物CeO_(2)由于具有优异的储放氧性能,其晶格中存在的大量氧空位可以直接作为活性位点,能够捕捉气相中的O_(2),产生大量的活性氧物种,表现出良好的催化性能,在各... Ce是一种用途十分广泛的稀土金属,其丰度也是稀土元素中最高的。其金属氧化物CeO_(2)由于具有优异的储放氧性能,其晶格中存在的大量氧空位可以直接作为活性位点,能够捕捉气相中的O_(2),产生大量的活性氧物种,表现出良好的催化性能,在各催化体系中作为载体和活性组分被普遍使用。分别从CeO_(2)独特的氧空位性质,CeO_(2)氧空位的形成途径,氧空位的表征技术以及氧空位在催化反应中的作用等方面的最新研究进展进行了综述。最后对CeO_(2)氧空位在氧化还原、有机物污染降解等反应过程中的应用进行了总结和展望。 展开更多

关键词 CeO_(2) 铈基催化剂 氧空位 表征技术 催化性能

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水解法调控BiOCl结构及其降解卡马西平性能研究

15

作者 翟锦丽 李文杨 +2 位作者 晏佳丽 罗永明 高晓亚 《昆明理工大学学报（自然科学版）》 北大核心 2023年第4期134-143,共10页

近年来,半导体光催化技术在光催化降解药品和个人护理用品方面取得了极大的进展.本文通过简单的水解法控制HCl和Bi(NO3)3·5H2O的不同摩尔比来调控BiOCl的结构,从而提高BiOCl催化剂的光催化性能.利用X射线衍射(XRD)光谱,扫描电子显... 近年来,半导体光催化技术在光催化降解药品和个人护理用品方面取得了极大的进展.本文通过简单的水解法控制HCl和Bi(NO3)3·5H2O的不同摩尔比来调控BiOCl的结构,从而提高BiOCl催化剂的光催化性能.利用X射线衍射(XRD)光谱,扫描电子显微镜(SEM),紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)表征方法对催化剂进行表征分析.同时研究了催化剂投加量、卡马西平(CBZ)浓度、初始pH值、共存离子和天然有机质对反应体系降解的影响.这些结果表明催化剂投加量为0.4 g/L,CBZ浓度为1.0 mg/L时,120 min后卡马西平的光催化降解效率可达到90.00%,且pH值(3~11)应用范围较广.自由基淬灭实验表明光催化降解CBZ反应中的活性物种为空穴(h^(+))、电子(e^(-))、羟基自由基(HO·)和超氧自由基(·O_(2)^(-)).循环实验证明了BiOCl催化剂具有优异的稳定性. 展开更多

关键词 BiOCl 光催化 卡马西平 活性物种 水解法

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