一碳化学技术在清洁能源与绿色化工中的应用前景 被引量：4

1

作者 谢波 刘昌俊 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第6期339-342,共4页

一碳产品是石油的良好替代品 ,一碳化学与绿色化工的结合就是要实现经济与环境协调发展。本文通过对一碳产品在有毒原料的替代、制氢、合成油以及燃料电池等几方面的应用的介绍 ,指出了一碳化学在绿色化工中的几个具有代表性的应用 ,也... 一碳产品是石油的良好替代品 ,一碳化学与绿色化工的结合就是要实现经济与环境协调发展。本文通过对一碳产品在有毒原料的替代、制氢、合成油以及燃料电池等几方面的应用的介绍 ,指出了一碳化学在绿色化工中的几个具有代表性的应用 ,也展示了这个领域的巨大的发展潜力。 展开更多

关键词 一碳产品 一碳化学 绿色化工 碳酸二甲酯 光气 燃料电池 化学工艺

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草酸二甲酯对甲醇-碳酸二甲酯二元物系汽液平衡的影响 被引量：12

2

作者 马新宾 李振花 +1 位作者 夏清 王保伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第9期699-702,共4页

用气相单循环平衡蒸馏器测定了甲醇 ( 1) -碳酸二甲酯 ( 2 )物系的常压汽液相平衡数据 ,用积分法对其进行了热力学一致性检验 ,并用Wilson方程对试验数据进行了关联 ,得到了液相活度系数参数。测定了加入萃取剂草酸二甲酯 (DMO)对甲醇 (... 用气相单循环平衡蒸馏器测定了甲醇 ( 1) -碳酸二甲酯 ( 2 )物系的常压汽液相平衡数据 ,用积分法对其进行了热力学一致性检验 ,并用Wilson方程对试验数据进行了关联 ,得到了液相活度系数参数。测定了加入萃取剂草酸二甲酯 (DMO)对甲醇 ( 1) -碳酸二甲酯 ( 2 ) 展开更多

关键词 甲醇 碳酸二甲酯 汽液相平衡 草酸二甲酯 活度系数

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甲醇氧化羰基合成碳酸二甲酯原位红外研究 被引量：8

3

作者 马新宾 李振花 +1 位作者 王保伟 许根慧 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第4期459-463,共5页

采用原位红外技术对甲醇氧化羰基合成碳酸二甲酯反应机理进行了系统的研究 .原位红外实验结果表明 ,氧气在负载的Cu基催化剂上发生解离吸附 ,CO在催化剂表面的吸附为弱吸附 ,氧气与CO在催化剂表面发生共吸附 ,甲醇在催化剂表面吸附后产... 采用原位红外技术对甲醇氧化羰基合成碳酸二甲酯反应机理进行了系统的研究 .原位红外实验结果表明 ,氧气在负载的Cu基催化剂上发生解离吸附 ,CO在催化剂表面的吸附为弱吸附 ,氧气与CO在催化剂表面发生共吸附 ,甲醇在催化剂表面吸附后产生甲氧基 ,压力提高有助于甲氧基的生成 .吸附态的甲氧基诱导弱吸附的CO进行插入反应是生成碳酸二甲酯的途径 .同时 ,原位红外技术研究结果表明 ,在碳酸二甲酯合成过程中 ,存在甲氧基与离解的氧进一步作用生成副产物CO2 和H2 O的可能 ,因此 ,应控制原料中O2 展开更多

关键词 甲醇氧化羰基合成 碳酸二甲酯 一氧化碳 原位红外实验 铜基催化剂 反应机理

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Ni基催化剂对甲烷-二氧化碳重整反应的研究

4

作者 黎先财 吴敏 +2 位作者 赖志华 罗来涛 何菲 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期216-218,共3页

考察了稀土助剂对催化剂的活性和抗积碳性能的影响;并测定了催化剂上的积碳量;运用CO-TPD、CO2-TPD、TPR、XPS和XRD等测试技术对催化剂进行表征,并与催化剂的抗积碳性能相关联.

关键词 助剂 催化剂 积碳

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La_2O_3和CeO_2对CH_4-CO_2重整Ni/MgO催化剂结构和性能的影响 被引量：42

5

作者 陈吉祥 邱业君 +1 位作者 张继炎 苏万华 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期76-80,共5页

采用共沉淀方法制备了NiO-MgO、NiO-La2O3-MgO、NiO-CeO2-MgO三种催化剂,用BET、XRD、TPR、XPS、TG及活性评价等方法考察了La2O3、CeO2助剂对NiO-MgO物化性质和CH4-CO2重整反应性能的影响.实验结果表明,三种催化剂中镍物种以镍镁固溶体... 采用共沉淀方法制备了NiO-MgO、NiO-La2O3-MgO、NiO-CeO2-MgO三种催化剂,用BET、XRD、TPR、XPS、TG及活性评价等方法考察了La2O3、CeO2助剂对NiO-MgO物化性质和CH4-CO2重整反应性能的影响.实验结果表明,三种催化剂中镍物种以镍镁固溶体形式存在.与NiO-MgO相比,NiO-La2O3-MgO、NiO-CeO2-MgO具有较高比表面积,且其镍物种可还原能力有所增强,NiO-CeO2-MgO尤为明显.La2O3、CeO2均在一定程度上改善了NiO-MgO的CH4-CO2重整反应性能,提高了镍晶粒的抗烧结能力.但二者的作用机制有所差异,La2O3和CeO2分别主要作为结构助剂和电子助剂发挥作用. 展开更多

关键词 甲烷一二氧化碳重整反应 负载型镍基催化剂 稀土氧化物助剂 共沉淀方法 氧化铈 氧化镧 结构 性质

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聚丙烯在超临界水中的降解反应初探 被引量：19

6

作者 王军 沈美庆 +1 位作者 宫艳玲 马沛生 《高分子材料科学与工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期65-68,共4页

超临界水由于具有许多独特的性质,用超临界水作为化学反应的介质已受到人们广泛的重视,尤其是它可以使废塑料发生降解或分解。本文以聚丙烯在超临界水中的降解作为模型反应,研究了温度、压力、时间及水/聚丙烯等条件对该反应的影响,为... 超临界水由于具有许多独特的性质,用超临界水作为化学反应的介质已受到人们广泛的重视,尤其是它可以使废塑料发生降解或分解。本文以聚丙烯在超临界水中的降解作为模型反应,研究了温度、压力、时间及水/聚丙烯等条件对该反应的影响,为今后聚丙烯及其它塑料废弃物在超临界水中的降解提供实验指导。 展开更多

关键词 聚丙烯 超临界水 降解反应 温度 压力 时间 超临界流体 环境保护 塑料废弃物

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钛硅分子筛在丙烯环氧化中的失活研究 被引量：13

7

作者 陈俊霞 米镇涛 +2 位作者 吴玉龙 李韡 李振花 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期80-85,共6页

通过研究钛硅分子筛TS 1在异丙醇溶剂中催化丙烯与H2O2的连续环氧化过程,考察催化剂的活性变化情况;并将失活的催化剂进行再生,活性评价表明再生后催化剂的活性基本恢复。用SEM,N2物理吸附,TG,XRD,IR和NH3 TPD等多种方法对新鲜、失活和... 通过研究钛硅分子筛TS 1在异丙醇溶剂中催化丙烯与H2O2的连续环氧化过程,考察催化剂的活性变化情况;并将失活的催化剂进行再生,活性评价表明再生后催化剂的活性基本恢复。用SEM,N2物理吸附,TG,XRD,IR和NH3 TPD等多种方法对新鲜、失活和再生后的催化剂进行表征,结果显示:催化剂失活是大分子反应副产物堵塞孔道引起的暂时性失活和部分钛流失引起的永久失活共同作用的结果。 展开更多

关键词 钛硅分子筛 丙烯 环氧化 环氧丙烷 失活 催化剂

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过渡金属硫化物催化剂上SO_2的还原 被引量：12

8

作者 胡大为 秦永宁 +1 位作者 马智 韩森 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第5期425-429,共5页

对系列过渡金属硫化物催化剂上CO还原SO2 的反应进行了研究 .结果表明 ,FeS的催化性能最好 ,而MnS的催化性能最差 ,其他几种催化剂的活性顺序依次为CoS >CuS >NiS .催化剂的活性与硫化物自身的氧化还原能力、所具有的晶相结构及其... 对系列过渡金属硫化物催化剂上CO还原SO2 的反应进行了研究 .结果表明 ,FeS的催化性能最好 ,而MnS的催化性能最差 ,其他几种催化剂的活性顺序依次为CoS >CuS >NiS .催化剂的活性与硫化物自身的氧化还原能力、所具有的晶相结构及其同SO2 的吸附键合作用力有密切的关系 .在硫化物催化剂上 ,SO2 还原的反应机理很可能是贫。 展开更多

关键词 过渡金属硫化物 催化剂 SO2 还原 二氧化硫 反应机理 烟气脱硫 污染治理

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氧存在下钙钛矿LaCoO_3硫化过程的XPS研究 被引量：10

9

作者 贾立山 秦永宁 +3 位作者 马智 丁彤 何琲 梁珍成 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期19-22,共4页

采用XPS ,XRD和TEM对含氧气氛下钙钛矿LaCoO3 硫化活化过程中不同阶段的催化剂进行了表征分析 .在硫化初期 ,经SO2 预中毒后 ,吸附氧种不存在 ,Co 2 p3 / 2 结合能发生明显的位移 ,La 3d的XPS双峰变得不明显 ,同时出现不稳态的S4+ 物种 ... 采用XPS ,XRD和TEM对含氧气氛下钙钛矿LaCoO3 硫化活化过程中不同阶段的催化剂进行了表征分析 .在硫化初期 ,经SO2 预中毒后 ,吸附氧种不存在 ,Co 2 p3 / 2 结合能发生明显的位移 ,La 3d的XPS双峰变得不明显 ,同时出现不稳态的S4+ 物种 ,表明催化剂LaCoO3 被SO2 的强吸附所覆盖 ;催化剂LaCoO3 仍为钙钛结构并没有新的物相产生 ,SO2 中毒仅在催化剂表面进行 .在进一步的硫化活化过程中 ,出现吸附氧物种 ,Co出现三种价态 ,分别对应于LaCoO3 ,Co3 O4和CoSO4,La 3d的XPS双峰变得特别明显 ,同时催化剂表面出现S2 -物种和S6+ 物种 .可以认为 ,在含氧气氛下硫化LaCoO3 的过程中 ,SO2 预中毒为进一步硫化提供硫物种 ,吸附氧物种保证硫化过程中钙钛矿结构不会被完全破坏 . 展开更多

关键词 钙钛矿 钴酸镧 硫化 氧 二氧化硫

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不同载体对镍基催化剂的XPS影响 被引量：6

10

作者 黎先财 陈娟荣 +2 位作者 赖志华 魏元珍 何王非 《稀土》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期8-10,共3页

La掺杂的BaTiO3粉体与未掺杂BaTiO3粉体颗粒大小相仿,前者更为分散。通过XPS试验发现,Ni(2p)的结合能在Ni/B中比在Ni/A中为小,说明Ni/B中的Ni具有更大的电子密度;同样,La、Ce掺杂的镍基BaTiO3催化剂表明稀土元素的掺入能使镍基BaTiO3催... La掺杂的BaTiO3粉体与未掺杂BaTiO3粉体颗粒大小相仿,前者更为分散。通过XPS试验发现,Ni(2p)的结合能在Ni/B中比在Ni/A中为小,说明Ni/B中的Ni具有更大的电子密度;同样,La、Ce掺杂的镍基BaTiO3催化剂表明稀土元素的掺入能使镍基BaTiO3催化剂表面的镍电子密度增大。Ni/A表面的Ni含量少得多,表面分布较散。BaTiO3和La掺杂BaTiO3的XPS能谱基本相同。 展开更多

关键词 载体 镍 催化剂 XPS

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临氢条件下CO偶联合成草酸二乙酯反应的原位红外研究 被引量：2

11

作者 李振花 宋瑛 +2 位作者 马新宾 王保伟 许根慧 《天津大学学报（自然科学与工程技术版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第1期1-4,共4页

利用原位红外光谱技术测定了临氢条件下CO和亚硝酸乙酯在催化剂上吸附的红外光谱,发现氢气会影响CO在催化剂活性中心上的吸附,且氢气与CO会发生甲烷化反应,氢气与亚硝酸乙酯反应生成乙醇和少量的乙腈.因此,CO催化偶联反应中加入氢气后,C... 利用原位红外光谱技术测定了临氢条件下CO和亚硝酸乙酯在催化剂上吸附的红外光谱,发现氢气会影响CO在催化剂活性中心上的吸附,且氢气与CO会发生甲烷化反应,氢气与亚硝酸乙酯反应生成乙醇和少量的乙腈.因此,CO催化偶联反应中加入氢气后,CO的转化率和草酸二乙酯选择性均降低. 展开更多

关键词 临氢条件 CO 催化偶联反应 草酸二乙酯 原位红外光谱 一氧化碳 钯 氢气 亚硝酸乙酯

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芳香族硝基化合物液相加氢制备芳胺催化剂概述 被引量：3

12

作者 赵磊 陈吉祥 +2 位作者 刘迎新 宫立倩 张继炎 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1016-1019,共4页

综述了芳香族硝基化合物液相催化加氢制备芳胺的各种催化剂,并对催化加氢进行了展望.

关键词 芳香族硝基化合物 液相催化 加氢催化剂 芳胺

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负载型超强酸催化剂ZS-SiO_2的研究 被引量：2

13

作者 王道宏 王延吉 +1 位作者 王日杰 张继炎 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期98-102,共5页

研究了载体SiO_2对催化剂ZS-SiO_2中ZrO_2结晶过程的影响,考察了催化剂ZS-SiO_2的结构、酸性和比表面积以及对正己烷异构化反应的催化活性。XRD实验结果表明,SiO_2对ZrO_2结晶过程的影响是复杂的。未经高温焙烧的SiO_2(a)与负载在其表面... 研究了载体SiO_2对催化剂ZS-SiO_2中ZrO_2结晶过程的影响,考察了催化剂ZS-SiO_2的结构、酸性和比表面积以及对正己烷异构化反应的催化活性。XRD实验结果表明,SiO_2对ZrO_2结晶过程的影响是复杂的。未经高温焙烧的SiO_2(a)与负载在其表面的ZrO_2存在着较强的化学作用,延迟了ZiO_2结晶;经过高温焙烧的SiO_2(b)对ZiO_z的晶相有较大影响,它使ZS_SiO_2(b)中四面体晶相与单斜晶相组成比例明显不同于ZS。NH_3-TPD结果表明,ZS-SiO_2(b)与ZS有相类似的NH_3脱附谱图,它们具有相同类型的酸中心,但酸量有所不同;ZS-SiO_2(a)没有明显的高温NH_3脱附峰。活性评价结果表明,ZS-SiO_2(b)对正己烷异构化反应有催化活性,对比无SiO_2载体的催化剂ZS,其催化活性明显下降,而ZS-SiO_2(a)则无催化活性。 展开更多

关键词 负载型催化剂 固体超强酸 ZS-SiO2 氧化硅 催化活性 晶体结构 异构化

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Meso-5,10,15,20-四(对羟基苯基)卟啉及其配合物的新合成方法 被引量：24

14

作者 李忠芳 王宇新 王亚权 《山东理工大学学报（自然科学版）》 CAS 2003年第1期1-7,共7页

利用混合溶剂法 ,直接用对羟基苯甲醛与吡咯反应合成了meso 5 ,1 0 ,1 5 ,2 0 四 (对羟基苯基 )卟啉 ,探讨了混合溶剂的配比、反应温度、反应时间等条件对反应的影响 ,其最佳工艺条件为 :混合溶剂配比 (VV)丙酸 :乙酸 :硝基苯 =2∶2... 利用混合溶剂法 ,直接用对羟基苯甲醛与吡咯反应合成了meso 5 ,1 0 ,1 5 ,2 0 四 (对羟基苯基 )卟啉 ,探讨了混合溶剂的配比、反应温度、反应时间等条件对反应的影响 ,其最佳工艺条件为 :混合溶剂配比 (VV)丙酸 :乙酸 :硝基苯 =2∶2∶1 ;在 1 30～ 1 40℃ ,反应时间 60min ;产率达到 39.68% .利用室温固相合成法合成了标题卟啉化合物与Fe2 +,Fe3+,Co2 +,Ni2 +,Mn2 +,Cu2 +等金属离子形成的配合物 ,产率为 87.0 2 %～ 89.64% .利用元素分析 ,UV Vis,IR ,1 HNMR ,对卟啉化合物及其配合物进行了表征 ,利用TG DTA研究了它们的热稳定性 . 展开更多

关键词 Meso-5 1O 15 20-四(对羟基苯基)卟啉 配合物 合成方法 混合溶剂法 对羟基苯甲醛 吡咯

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镍基重整催化剂的抗积炭性能研究 被引量：2

15

作者 黎先财 杨沂凤 +2 位作者 吴敏 魏元珍 何王非 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2006年第z2期54-57,共4页

通过对不同镍基催化剂的积炭性能考察,得出抗积炭能力大小为:Ni-0.75La-BaTiO3>Ni-BaTiO3>Ni/-γAl2O3。研究了K和Mn作助剂对镍基重整催化剂的积炭和寿命影响。表明K和Mn的添加有利于催化剂的抗积炭和延长了催化剂的使用寿命。稀... 通过对不同镍基催化剂的积炭性能考察,得出抗积炭能力大小为:Ni-0.75La-BaTiO3>Ni-BaTiO3>Ni/-γAl2O3。研究了K和Mn作助剂对镍基重整催化剂的积炭和寿命影响。表明K和Mn的添加有利于催化剂的抗积炭和延长了催化剂的使用寿命。稀土La以不同的方式加入到催化剂中,都能使积炭量减小,催化剂使用寿命延长。其中以Ni-La-BaTiO3积炭量最少,使用寿命最长。 展开更多

关键词 浸渍 溶胶-凝胶 催化剂 稀土

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天然气制C_2烃新工艺 被引量：7

16

作者 夏满银 崔锦华 许根慧 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第7期559-561,共3页

采用新型多尖端旋转电极,通过改变反应物流率和输入功率,考察了甲烷在常压辉光等离子体中偶联反应的转化率、C2烃的收率、C2烃的选择性、空时能量密度、能量效率和放电功率的变化。结果表明,当输入功率为84W、甲烷与氢气的流率为20ml/mi... 采用新型多尖端旋转电极,通过改变反应物流率和输入功率,考察了甲烷在常压辉光等离子体中偶联反应的转化率、C2烃的收率、C2烃的选择性、空时能量密度、能量效率和放电功率的变化。结果表明,当输入功率为84W、甲烷与氢气的流率为20ml/min时,甲烷的转化率为74 2%,相应的C2烃收率为70 7%,C2烃选择性为95 3%。 展开更多

关键词 多尖端旋转电极 甲烷偶联 辉光等离子体 C2烃 天然气

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